Se mesmo interpolando os resultados não forem bons, pode ser interessante adicionar ruído na foto.
Esta técnica costuma disfarçar o "aliasing" (ou serrilhado) da foto ampliada. A imagem perderá definição, mas certamente o resultado parecerá muito mais natural do que simplesmente redimensionar por interpolação.
Experimente interpolar em incrementos de 20 a 30% e em cada passo inserindo um pouco de ruído. Assim, na imagem final, você terá grãos de diversos tamanhos e formas, obtendo resultados mais interessantes.
Outra alternativa é usar uma câmera de filme e mandar escanear a uns 20MP, 30MP (aqui em Porto Alegre escanear nessas resoluções custa entre 3 e 5 reais por foto). Assim, o próprio ruído do filme vai ser ampliado, também gerando um resultado de baixa definição, mas com um aspecto natural.
O mais importante nessas impressões gigantes é manter os aspecto natural, disfarçando os serrilhados. Aí o jeito é caprichar na edição, testando várias formas de interpolação, inserção de ruído...